穆里尼奥1990年开始在葡萄牙阿马多拉以及塞图巴尔俱乐部担任助理教练,精通八国语言,1992年起担任名帅博比·罗布森的翻译,2000年正式成为主教练短暂执教本菲卡队,此后穆里尼奥作为教练带领四支不同国家俱乐部球队(波尔图、切尔西、国际米兰、皇家马德里)夺得8次顶级联赛冠军、11次国内杯赛冠军、2次欧洲冠军联赛冠军和1次欧洲联盟杯冠军,其中包括2009/2010赛季带领国际米兰夺得三冠王伟业,穆里尼奥曾创造9年150场联赛主场不败纪录。
穆里尼奥先后获得葡超、英超、意甲、西甲四国联赛最佳教练,并四次当选欧洲足球协会联盟年度最佳教练,四次当选国际足球历史和统计联合会(IFFHS)世界最佳教练,荣膺2010年度首届国际足联金球奖世界最佳教练,共九次成为《法国足球》年度世界足坛教练福布斯收入第一名。
2015年9月,穆里尼奥斩获4项吉尼斯世界纪录(收录在2016年版吉尼斯世界纪录大全中),分别为2004/05赛季创造英超最高积分(95分)及最少失球(15球),又创造了英超主场不败的记录(77场)和成为欧冠执教场次达到100场的最年轻教练,49岁零12天。
2016年5月和曼联签约。2018年1月26日,曼联宣布与穆里尼奥续约至2020年。