穆里尼奥1990年开始在葡萄牙阿马多拉以及塞图巴尔俱乐部担任助理教练，精通八国语言，1992年起担任名帅博比·罗布森的翻译，2000年正式成为主教练短暂执教本菲卡队，此后穆里尼奥作为教练带领四支不同国家俱乐部球队（波尔图、切尔西、国际米兰、皇家马德里）夺得8次顶级联赛冠军、11次国内杯赛冠军、2次欧洲冠军联赛冠军和1次欧洲联盟杯冠军，其中包括2009/2010赛季带领国际米兰夺得三冠王伟业，穆里尼奥曾创造9年150场联赛主场不败纪录。
穆里尼奥先后获得葡超、英超、意甲、西甲四国联赛最佳教练，并四次当选欧洲足球协会联盟年度最佳教练，四次当选国际足球历史和统计联合会（IFFHS）世界最佳教练，荣膺2010年度首届国际足联金球奖世界最佳教练，共九次成为《法国足球》年度世界足坛教练福布斯收入第一名。
2015年9月，穆里尼奥斩获4项吉尼斯世界纪录（收录在2016年版吉尼斯世界纪录大全中），分别为2004/05赛季创造英超最高积分（95分）及最少失球（15球），又创造了英超主场不败的记录（77场）和成为欧冠执教场次达到100场的最年轻教练，49岁零12天。
2016年5月和曼联签约。2018年1月26日，曼联宣布与穆里尼奥续约至2020年。
